Les collections du musée permettent de découvrir la richesse du patrimoine archéologique et artistique de la ville et de son territoire. Quelques œuvres insignes ponctuent le parcours : épées de l’âge du Bronze, torques celtiques, statue en marbre d’un empereur romain, mosaïque de Bacchus, rare flacon en verre à décor de serpents…
Au milieu du parcours et intégrée à l’architecture moderne, la chapelle romane Saint-Didier accueille des statues médiévales d’évêques et de saints. Chef-d’œuvre du musée, la toile de José de Ribera représentant Jésus parmi les docteurs est présentée dans la nef. Les beaux-arts sont aussi représentés par des artistes d’origine langroise tels que Jean Tassel pour le XVIIe siècle, Claude Gillot pour le XVIIIe siècle, Jules-Claude Ziegler ou Joseph Girault de Prangey pour le XIXe siècle, Joseph-Paul Alizard ou Jules-René Hervé pour le XXe siècle.
Les collections comportent également des œuvres d’autres grands noms de l’histoire de l’art tels que Cornelis de Heem, Gerard Seghers, Jean Le Clerc, Charles Le Brun, Nicolas de Largillierre, Eugène Delacroix, Gustave Courbet, Evariste Luminais ou Raoul Dufy…